等离子体强化自由基产生高效降解氯酚类有机污染物
林陈彬¹，宋成业¹，孟凡跃¹，宋敏^*
1东南大学能源与环境学院，能源热转换及其过程测控教育部重点实验室，江苏 南京 210096
*通信作者，宋敏 (1982—)，女，博士 研究生，教授。研究方向：土壤污染修复技术
E-mail:minsong@seu.edu.cn
摘要:氯酚类有机物因毒性大、稳定性强、不易降解，在土壤中可长期存在，已成为目前亟待解决的重大土壤环境问题。致密的土壤环境会影响催化剂的传质性及活性，造成自由基的消耗，无法实现彻底长效氧化降解。如何针对氯酚类有机物的特性，优化和提升催化材料的结构和性能，提高其活性、传质性和长效性，开发绿色高效稳定性好的催化剂，成为需要解决的技术难题。如何持续强化活性自由基的产生、增强活性物种的传质作用，需进一步深入研究。本研究开发等离子体-催化氧化协同降解氯酚类有机物的新方法，明确反应途径，避免二次污染物的产生。首先，针对氯酚类有机污染物的特性，定向设计Fe_xM_3-xO₄（M=Mn,Cu,Co）的晶型结构，调控催化剂的表面氧物种、金属价态、缺陷位等特性，优化制备参数和制备方法，构建具有氧空位的Fe_xM_3-xO₄催化材料以强化自由基产生和传输；其次，利用EPR、同位素比质谱法（GC-IRMS）等技术对反应体系中的活性自由基进行定性、定量测定，确立反应过程中活性自由基的种类和数量，揭示其对反应路径的调控和对目标物的降解作用机制，明确低温等离子体的增效机制；同时，利用Matlab软件模拟反应体系中的主导活性自由基降解反应路径，与实验结果进行比对验证；利用密度泛函理论（DFT）计算目标污染物在催化剂表面分解过程中键长、键角和键力的变化数据，从理论的角度对可能的降解途径进行探讨。最后，测试催化剂在实际体系土壤介质中的传质性及其对目标污染物降解产物和去除率的影响，实现土壤中氯酚类有机物的高效可控降解。
关键词:等离子体；自由基；氯酚